摘要 用脈寬為６０ｆｓ，頻率為１ｋＨｚ，中心波長(zhǎng)為８００ｎｍ 的飛秒脈沖激光照射在高純度的 Ｃｕ 、Ａｇ、Ａｕ金屬靶材表面，在損傷閾值附近產(chǎn)生周期性結(jié)構(gòu)，并隨著脈沖作用數(shù)的增加，產(chǎn)生的規(guī)則周期性結(jié)構(gòu)被破壞。研究了入射角度對(duì)周期性結(jié)構(gòu)大小的影響，發(fā)現(xiàn)在較小角度時(shí)，三種金屬周期性結(jié)構(gòu)大小幾乎沒(méi)有區(qū)別，在較大角度時(shí)，三者之間的差別也微乎其微；不同金屬的損傷閾值各不相同，因此，認(rèn)為入射激光的能量密度在較小角度時(shí)只影響表面周期性結(jié)構(gòu)的銳利程度，并不影響其大小。并從激光誘導(dǎo)金屬表面產(chǎn)生周期性結(jié)構(gòu)的理論出發(fā)進(jìn)行了理論驗(yàn)證，也表現(xiàn)出同樣的規(guī)律
關(guān)鍵詞 飛秒激光；周期性結(jié)構(gòu)；損傷閾值；掃描電子顯微鏡
１ 引 言
自２０世紀(jì)６０年代激光誕生以來(lái)，人們就開(kāi)始進(jìn)行激光與物質(zhì)相互作用的研究。在過(guò)去，激光誘導(dǎo)固體材料表面周期性結(jié)構(gòu)的研究已經(jīng)廣泛的展開(kāi)［１～５］。當(dāng)入射激光的功率密度在材料的損傷閾值附近時(shí)，就會(huì)產(chǎn)生周期性結(jié)構(gòu)。通常周期性結(jié)構(gòu)的為入射激光波長(zhǎng)大小，并垂直與入射激光的極化方向［６］。周期性表面結(jié)構(gòu)通常出現(xiàn)在長(zhǎng)波脈沖照射后的不同材料表面，如半導(dǎo)體、金屬和電介質(zhì)。
對(duì)這種周期性表面結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的理論解釋最早是在１９８２年 Ｈ．Ｍ．ＶａｎＤｒｉｅｌ等提出的干涉理論模型，即表面散射波和入射波相互干涉的結(jié)果，即表面散射波模型［７，８］，該模型具有物理上的直觀性，能夠在一定程度上解釋周期性結(jié)構(gòu)的形成，但在某些情況下具有一定的局限性。該理論無(wú)法解釋周期性結(jié)構(gòu)對(duì)激光極化方式的依賴，經(jīng)表面散射的波不滿足麥克斯韋方程。
２００２年 Ｊｕｒｇｅｎ Ｒｅｉｆ等 提 出 了 庫(kù) 侖 爆 炸 模 型（Ｃｏｕｌｏｍｂｅｘｐｌｏｓｉｏｎ），該模型認(rèn)為在低于靶材燒蝕閾值下，飛秒激光作用形成的新結(jié)構(gòu)，是靶材表面庫(kù)侖爆炸后，由自組織引起的表面馳豫現(xiàn)象引起的。這種模型能夠解釋介電材料在低于燒蝕能量密度閾值多脈沖作用下產(chǎn)生周期小于波長(zhǎng)的周期性結(jié)構(gòu)，但無(wú)法解釋金屬靶材表面產(chǎn)生的周期性結(jié)構(gòu)［９］。
１９８１年 Ｂｅｃｋｅｒ等提出光子共振吸收模型［１０］，認(rèn)為超短強(qiáng)激光輻照導(dǎo)致的高于熔點(diǎn)溫度的熱起伏驅(qū)動(dòng)靶材局域激發(fā)，從而誘導(dǎo)表面周期性結(jié)構(gòu)；同年，ＶａｎＶｅｃｈｔｅｎ 提出玻色子凝聚模型［１１］，認(rèn)為強(qiáng)飛秒激光脈沖與靶材相互作用是產(chǎn)生高密度的載流子，等離子激化波開(kāi)始產(chǎn)生和破壞電子空穴對(duì)，載流子變成成對(duì)的載流子，如同玻色子，并根據(jù)玻色子凝聚的機(jī)理凝聚，從而形成表面周期性結(jié)構(gòu)。
還有研究者認(rèn)為可能的機(jī)理是“能量的不均勻分布［１，２］”，認(rèn)為周期性結(jié)構(gòu)的形成由于能量周期性沉積形成的。該理論雖然成功的解釋了一些現(xiàn)象，但認(rèn)為與材料的特性無(wú)關(guān)，但在一定條件下，周期性結(jié)構(gòu)的大小與材料的特性有關(guān)。
本文用線性極化的飛秒激光照射純金屬 Ａｇ、Ｃｕ、Ａｕ靶材的表面，研究了三種金屬周期性結(jié)構(gòu)的大小對(duì)飛秒激光脈沖入射角度的依賴關(guān)系。發(fā)現(xiàn)三種金屬表面周期性結(jié)構(gòu)的大小在激光小角度入射時(shí)幾乎沒(méi)有差別，在較大角度時(shí)，三者之間的差別也微乎其微。并從理論上進(jìn)行了驗(yàn)證。
２ 實(shí)驗(yàn)裝置與過(guò)程
整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程是在大氣的環(huán)境中進(jìn)行的，實(shí)驗(yàn)采用帶有放大系統(tǒng)的鈦藍(lán)寶石激光系統(tǒng)，產(chǎn)生頻率為１ＫＨｚ，中心波長(zhǎng)為８００ｎｍ、脈沖寬度為６０ｆｓ的線性極化激光。用半波片對(duì)光束的能量進(jìn)行調(diào)節(jié)，焦耳能量計(jì)可以測(cè)出每個(gè)脈沖的能量，采用機(jī)械快門(mén)控制作用在樣品表面的脈沖數(shù)。用焦距為３０ｃｍ的透鏡對(duì)激光束進(jìn)行聚焦，金屬靶材用不同的砂紙從粗到細(xì)依次進(jìn)行打磨，每次打磨后均用無(wú)水乙醇進(jìn)行清洗，并將樣品放在三維移動(dòng)平臺(tái)上。入射角度從１０°變化到９０°，每次改變１０°。為了獲得燒蝕靶材表面的形貌，用掃描電子顯微鏡（ＳＥＭ）觀察燒蝕區(qū)域表面的情況。
３ 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
為了簡(jiǎn)單起見(jiàn)而又能說(shuō)明問(wèn)題，只以銅（Ｃｕ）靶材為例。圖１是單個(gè)脈沖能量為０．８ｍＪ，分別照射１７個(gè)和６７個(gè)脈沖后觀察到的銅（Ｃｕ）的ＳＥＭ 圖像，可以看出１７個(gè)脈沖時(shí)靶材表面已經(jīng)形成很明顯的周期性結(jié)構(gòu)，并具有垂直與入射激光的極化方向。隨著脈沖作用數(shù)的增加，周期性結(jié)構(gòu)被破壞。通過(guò)調(diào)節(jié)參數(shù)激光的入射角度和激光的能量密度，產(chǎn)生一系列明顯的周期性結(jié)構(gòu)。測(cè)量它們周期性結(jié)構(gòu)的大小［６］，如圖２所示。從圖２可以看出在角度小于６０°的時(shí)候，三種金屬周期性結(jié)構(gòu)的大小幾乎沒(méi)有差別，就是在大于 ６０°的角度 范 圍 內(nèi)，差 別 也 是 很 小的，但隨著入射角度增加，差別增加。
在表面散射波模型［７，８］中，對(duì)于 Ｓ極化的激光，其周期性結(jié)構(gòu)的大小為：犱＝λ／１±ｓｉｎθ，對(duì)于 Ｐ 極化的激光，其周期性結(jié)構(gòu)的大小為：犱＝λ／ｃｏｓθ ．
對(duì)于金屬，周期性結(jié)構(gòu)是由于入射激光與表面激發(fā)的等離子體激源相互干涉的形成［１２］。對(duì)于線性極化的激光，犛＋ 和犛－ 周期性結(jié)構(gòu)的大小為［１２］
其中η＝ Ｒｅ［ε／（ε＋１）］１／２ 是在金屬與空氣接觸面表面等離子體有效折射系數(shù)的實(shí)數(shù)部分。ε為金屬的介電常數(shù)，其中犛－ 占主導(dǎo)地位。下面從理論上驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)的結(jié)論。
對(duì)于波長(zhǎng)λ＝８００ｎｍ 的入射激光，Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕ的介電常數(shù)ε分別為［１３］：εＣｕ＝－２５．３＋２．５ｉ，εＡｇ＝－２８．０＋１．５２ｉ，εＡｕ＝－２６．２＋１．８５ｉ。將這三個(gè)復(fù)數(shù)介電常數(shù)代入上述公式，可以計(jì)算出三種金屬周期性結(jié)構(gòu)的大小，如圖３所示。可以看出，同樣是在小于６０°的時(shí)候，三種金屬的周期性結(jié)構(gòu)的大小幾乎沒(méi)有差別，大于６０°的時(shí)候差別同樣很小但隨著角度增加，差別有所增加。三種金屬產(chǎn)生周期性結(jié)構(gòu)的能量密度不同，但在小角度時(shí)周期性結(jié)構(gòu)的大小幾乎沒(méi)有區(qū)別，因此認(rèn)為入射激光的能量密度在小角度入射時(shí)并不影響周期性結(jié)構(gòu)的大小，而只影響表面周期性結(jié)構(gòu)的銳利程度。
４ 結(jié)論與展望
實(shí)驗(yàn)中在三種金屬損傷閾值附近產(chǎn)生了規(guī)則的周期性結(jié)構(gòu)，并進(jìn)行測(cè)量，發(fā)現(xiàn)在小于６０°時(shí)，三種金屬周期性結(jié)構(gòu)的大小幾乎沒(méi)有區(qū)別，在大于６０° 時(shí)，差別也很小隨著入射角的增加，差別增大。并從激光誘導(dǎo)金屬表面周期性結(jié)構(gòu)的理論上進(jìn)行驗(yàn)證，具有同樣的規(guī)律。入射激光的能量密度在小角度入射時(shí)并不影響周期性結(jié)構(gòu)的大小，而只影響表面周期性結(jié)構(gòu)的銳利程度。
飛秒激光誘導(dǎo)金屬表面產(chǎn)生的結(jié)構(gòu)可以改變金屬的光吸收率，使之變?yōu)樗^的“黑金屬［１４］”，可以毫無(wú)選擇性的吸收各種波段的光，通過(guò)控制飛秒激光誘導(dǎo)表面周期性結(jié)構(gòu)（ＦＬＩＰＳＳ）周期的大小，帶有ＦＬＩＰＳＳ的表面在改變光學(xué)特性方面是一項(xiàng)應(yīng)用廣泛的技術(shù)。若考慮飛秒激光加工過(guò)程的低污染和可以加工各種復(fù)雜形狀器件等的優(yōu)勢(shì)，ＦＬＩＰＳＳ 技術(shù)會(huì)在光子學(xué)、光電子學(xué)、熱輻射源和生物光學(xué)器件等方面有潛在的應(yīng)用［１５］。若選擇適當(dāng)?shù)膮?shù)條件，獲得形狀規(guī)則并可以控制的高密度波紋狀周期性結(jié)構(gòu)，為利用飛秒激光快速制作表面納米器件提供實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)［１６］。